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桂军将领中闹不和的情况，郑介民随时向蒋介石报告。蒋便派人对这些人进行收买拉拢和分化瓦解工作。这方面的具体工作郑做得很少，因为怕一旦暴露，不容易再找到一个这样的人打入内部去活动。当时一些人对蒋介石的特务活动都缺乏警惕，郑表面上又装得那么老老实实，见了李宗仁总是开口“德公”，闭口“德公”，连李宗仁也从来没有怀疑过他。
蒋介石的阴谋逐渐完成的时候，李宗仁还没有察觉到他的基本力量的内部发生了变化。到1929年，他还想扩大势力，把桂系势力由广西到华中、华北联成一片。白崇禧在北平纵谈天下大事时，也常说：“自古以来统一中国只有自北而南才能成功。”言外之意，大有随时准备自北而南进军的打算，蒋介石却不动声色，暗中作好各种准备，只等机会下手。
李宗仁决心进取湖南，企图扶植倾向桂系的何键代替亲蒋的鲁涤平为湖南省主席，不经过中央政治会议的批准，擅自以武汉政治分会名义越权免去鲁的湖南省主席职务。此时，何键暗中向蒋介石输诚，使蒋更为高兴，认为时机已到，便扣压李济深于南京汤山，借口李宗仁不服从中央而免去李的职务。李宗仁、白崇禧通电反蒋，蒋以师出有名，于1929年4月问发动战争。这时，早已被蒋介石收买的桂军李明瑞、杨腾辉、黄权等旅，一枪不发，率部退往平汉路花园一带。胡宗铎、陶钩等陷于孤立，无法支持，率部退往沙市、宜昌一带。因此，桂系盘踞在湖北的10多万人便一下子土崩瓦解，蒋介石毫不费力夺取了武汉。当时正在上海医治眼疾的李宗仁完全没有料到会失败得这么快，闻讯急忙从上海逃往香港。
桂系问题迅速解决后，郑介民便回南京见蒋介石复命。蒋介石在接见郑介民的时候，紧握着郑的手连声称赞他的工作做得好。郑又趁机当场把蒋给他的活动特别费剩下的一本存折交还，更加受到蒋的称赞。
蒋介石对一些叛桂来投的将领仍旧很不放心，便派郑介民去做这方面的工作，任命他担任李明瑞的十五师政治部主任，随部队去广西。当俞作柏任广西省政府主席时，蒋又派郑为广西省政府委员，仍兼十五师政治部主任，驻在南宁。他的任务是监督俞作柏和回广西的桂系部队。
不久，蒋以57师杨腾辉部驻防柳州，郑在南宁无法兼顾，又将郑所兼15师政治部主任免去，改令其兼57师政治部主任。郑这时便经常来往于南宁、柳州之间。他一面在广西省政府内暗中布置爪牙，一面利用政治部派在部队内的政工人员为他搞特务活动。
当时与郑一同派到广西为蒋介石搞特务工作的还有不少人，而与郑经常有联系的是梧州海关监督饶毓琛，专门控制广西的财政收入。梧州海关监督是广西第一肥缺。这个关的收入为广西主要财源，被蒋介石派人掌握以后，广西部队回到这个地瘠民贫的地方，军政费用便都是仰蒋的鼻息。俞作柏的困难一天天增加，弄得一筹莫展，郑介民和饶毓琛两人伙同一气，暗中进行对俞部下收买拉拢，又重演在武汉的故伎。俞虽然知道他们是在捣他的鬼，但由于是蒋介石派去的，表面上还得客气三分。郑虽然是个空头的省府委员，却对省府各项措施都要过间，并把一切情况随时向蒋介石报告。
1929年秋天，汪精卫、陈公博等联合阎锡山、冯玉祥、唐生智及张发奎等酝酿反蒋的时候，派人去游说俞作柏和他的部下将领。俞等均感到与其受蒋压制困死在广西，不如起而反蒋，“向外面打”，另谋出路。郑介民在南宁听到一些风声，一面急电向蒋报告，一面连夜赶赴柳州，企图掌握和分化杨腾辉部。
同年10月初，俞作柏在南京宣布就任讨蒋军总司令职，以响应在宜昌通电反蒋的张发奎时，郑介民还在柳州活动，他不敢再回南宁，便连夜从柳州化装只身逃往广州。
俞作柏发动反蒋后，各方面的反应并不如他的理想那么大。他部下中被郑、饶收买了的吕焕炎、黄权等部又起而反对；张云逸、李明瑞率部在右江树起红旗，还有一部分军队自行溃散。俞作柏弄得狼狈不堪，未待出兵，便已垮台。
同年12月间，郑从广州经香港回到南京。这次他去见蒋介石的时候，便不像上次从武汉回去那样受到蒋的重视，蒋当面责备他，因为广西不但发生了反蒋运动，说明郑在控制分化广西部队方面没有多大成绩；特别使蒋痛恨的是有不少广西部队起义当了红军，这是他最头痛的事。
郑这次回来，蒋介石冷落了他一段时期，才派他到参谋本部去当了一个上校参谋。他整天无事可做，便专心阅读有关军事、政治、皙学书籍，郑以后经常对人说，他在这一段时间内很看了一些东西，对他有极大帮助。
蒋介石没有找他，他也不敢去见蒋。但他在人前一直没有发过半句牢骚，却常向人表示，认为自己在广西工作做得不好，辜负了蒋的期望，不能为校长担忧分劳，用以自行谴责。这些话慢慢地传到蒋介石的耳中，因此，蒋对他又慢慢重用起来。
瓦解陈济棠反蒋1931年11月，蒋介石在南京召集黄埔学生讲话，宣布成立复兴社，郑介民立即请求参加，并被选为该社干事会干事。郑在这个法西斯集团中，一直担任着重要的角色。1936年刘健群任书记时，因赴北平工作，蒋介石指派郑介民代理书记，直到同年冬康泽接任书记为止。
1932年3月，蒋介石召集复兴社高干们开会，决定成立特务处。会前，蒋先找康泽和桂永清谈话，征询他们的意见。蒋想要康任处长，康当时表示不相宜，蒋不作声，也未再问桂。等到开会的时候，蒋提出复兴社应当成立一个特务处，准备以戴笠为处长、郑介民为副处长，征询在场的人有什么意见。大家一听，人选己由他提出，只好表示同意。郑当时默不作声，不敢表示不愿意，而心里却很不痛快。因为他了解戴笠的为人，知道这个人不容易共事，也有点不甘心居于这个六期同学之下。
特务处成立前夕，戴笠和郑介民两人出面在南京大宴宾客时，前考兴高采烈，后者却表现得很勉强。在确定特务处的组织人事时，戴虽然请郑介绍些亲友参加，但他推说没有适宜的人，完全由戴笠把他的“十人团”作为骨干。以后郑才介绍了邢森州、王昌裕、郑公粥等小同乡和侄子到特务处工作。郑任特务处副处长后。参谋本部的职务并没有取消。开始他很少去特务处办公，并想摆脱这个工作，另谋出路。戴每次离开南京请他主持特务处工作时，他对人事、经济和一些比较重要的问题都不愿处理，往往要蒋介石派在该处任书记的唐纵决定，极力避免在这些方面和戴笠发生摩擦。他曾两次请康泽向蒋介石保他干别的工作。康曾经保举他担任中央军校西北训练班主任，以后还保他担任过政治部第二厅厅长，但蒋介石都没有批准，还告诉康，说此人做事无魄力，让他留在特务处，以后不要再保荐他。
蒋介石对特务处的工作异常重视。他知道郑不安心，曾找他去谈过话，叫他好好帮助戴笠把这项工作做好。郑知道蒋不会调动他，便只好和戴笠相处下去，戴也很了解他的心理，所以对他表面上很客气。
郑为人谨慎而又爱说话。在一件工作没有做好以前他是不随便向人谈出来的，可是一旦做出了成绩，他又爱向人夸耀。他在这个时期内，最得意的事有这样几件：“一·二八”以后，十九路军开赴福建时，蒋介石指示特务处要多派人打入这个部队去充当中下级军官。其中除了少数是通过特务处组织进行有计划的布置外，大多数是由于他个人关系派遣去的。这些人平日与特务处没有什么关系，仅和他个人保持联系，身份不易暴露，活动更为方便，后来起的作用也更大。如他派去的海南岛文昌县的小同乡云大沂，策动七十八师师长云应霖投效蒋介石。云大沂还提供很多情报，当时特务处福建省站所得到的有关十九路军的情报，往往不及他所了解的多。
十九路军在福建反蒋时，郑介民正在北平，戴急电把他找回南京。蒋介石原想要郑去福建主持瓦解十九路军的活动，但他顾虑很多，迟疑不决。他认为认识他的广东人不少，几年间，通过他的关系打入十九路军去工作的人还有些去后一直没有和他联系，态度不明，怕被这些人认出后出卖他。戴笠知道他胆小，不好勉强，便要他把一些可靠的关系交出来，由戴笠自己带了几个人潜往鼓浪屿坐镇指挥。
通过郑所派遣打入十九路军的特务和福建省站的特务活动，戴笠不仅掌握了福建全部情况随时向蒋介石报告，甚至连十九路军总部与所局部队及对外联络的密电本都全被特务盗取出来，弄得总司令部竟在事变发动后无法向部队下达命令。部队发回的电报也无法翻译出来，彼此均失去联络。
“福建事变”很快结束，戴笠回到南京后，虽然最初对郑介民不肯前往有些不满，可是事情出乎意外顺利地得到解决，又庆幸自己大功独得，反过来对郑表示好感。由于郑介民事前所布置的广东同乡和海南岛小同乡从中所起的破坏作用收效很大，戴笠曾当着许多特务面前称赞郑有“制敌机先”之明。蒋介石听到戴笠的报告后，也很称赞了郑一番。
1933年春天，华北局势非常紧张，何应钦感到穷于应付，蒋介石叫戴笠派重要特务去主持华北方面的工作。戴便向蒋提出派郑去兼任华北区区长，对外活动则以军事委员会北平分会上校参谋名义作为掩护，将特务处在华北地区的工作重新作了一番调整部署。
古北口战事发生的时候，蒋介石生怕日军大举进攻，急于要了解随时发生的情况。当时华北区掌握这方面的材料很少，古北口一带又没有派遣特务组织，蒋介石骂戴笠不懂得工作的轻重缓�